El 8 de juliol de 1641 l'exèrcit català mata a Tarragona el cap dels "Tercios" Leonardo de Molas.
El 7 de maig de 1640 el virrei (mort pels segadors un mes més tard a Barcelona) va enviar Molas a Santa Coloma de Farners en represàlia per la mort (el 30 d'abril) de l'agutzil Montrodón. Leandro de Molas va incendiar la població (13 de maig). Els seus homes s'allotjaven llavors en Riudarenas, cometent tants excessos i sacrilegis (assalt, saqueig i crema de l'església) que van provocar l'alçament dels pagesos (segadors), a més de l'excomunió general del bisbe de Girona. La batalla de Tarragona del juliol de 1641 on va morir Molas estava dirigida per Josep Margarit, el principal cap militar de les tropes catalanes durant la Guerra dels Segadors.
El gener de 1641, la intervenció de Josep Margarit és decisiva perquè la Corona Hispànica no pugui alimentar les seves tropes en el setge de Barcelona, fet que va contribuir decisivament a la victòria catalana en la batalla de Montjuïc (26 de gener de 1641). Posteriorment, va encarregar-se de la defensa del Camp de Tarragona comandant els miquelets que a l'abril del 1641 van alliberar Valls i pocs mesos després van matar a Tarragona Leando de Molas.
Aquest any Josep Margarit té un paper protagonista en múltiples batalles: Valls, l’alliberament del cos del baró de Rocafort a Cambrils i de 400 presoners a Constantí, així com els els combats a Montmeló, Vilafranca del Penedès i La Granada. Alguns estudiosos han apuntat que els seus èxits militars s'expliquen per la seva experiència en el camp del bandolerisme i la guerra de guerrilles. El setembre de 1641 forma part de l’ambaixada de la Diputació del General que segella el pacte de col·laboració amb Lluís XIII (rei de França). Aproximadament un any més tard, envia Magí Sivillà a París com a emissari polític i tutor dels seus fills.
Les victòries militars de Margarit el converteixen el principal enemic a abatre per la Corona Hispànica. El 1642 impedeix que les tropes castellanes de Pedro de Aragón travessin el Principat per socórrer les forces de Felip III d’Aragó al Rosselló; també lidera la recuperació catalana de la Vall d’Aran (1643), organitza l’abastament de gra per abastir les tropes catalanes a Lleida (1646) i es converteix en el líder de la resistència en el setge de Barcelona (1651-52), negant-se a abandonar una ciutat infestada per la pesta. Capitulada la ciutat, lidera les incursions militars (Ponts, Solsona, Cardona, Ribelles, Cadaqués, La Seu Urgell) per recuperar el control del Principat. El Tractat dels Pirineus (1659) evaporà les esperances de Margarit de vèncer la Corona Hispànica.
Com a governador de Catalunya durant la Guerra dels Segadors, Margarit fou l’encarregat de garantir l’ordre públic. Des d’aquesta responsabilitat, assumia les funcions de virrei en l’absència d’aquest càrrec. La seva acció determinada contra les tropes castellanes provocà que la Corona Hispànica l’intentés subornar i assassinar. El castell de Vallespinosa és saquejat i va ser destruït al començament del 1648, com a represàlia als atacs que Josep de Margarit, senyor del poble, infligia a les tropes castellanes en el marc de la Guerra dels Segadors. En vèncer les tropes castellanes, Margarit fou l’única persona que es va excloure del Perdó General emès pel rei Felipe IV.
